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近日，必赢bwin线路检测中心金艳副教授团队在期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Preformation of Insoluble Solid-Electrolyte Interphase for Highly Reversible Na-Ion Batteries”的研究成果。该工作系统地研究了钠离子电池中固体电解质界面（SEI）组分和溶解度之间的量化关系，并开发了一种简易有效的预先构筑不溶SEI策略，实现了兼容商业电解液的高效长寿命钠离子全电池。

研究背景

钠离子电池具有资源丰富、成本低廉的优势，其循环寿命高度依赖于SEI的稳定性。理想的SEI应具有稳定的钠离子传导能力和电子绝缘性，同时SEI保持不溶解，以避免SEI反复形成和电解液持续分解副反应。然而，钠离子电池中SEI的溶解度高，导致了较低的库伦效率和较短的循环寿命。目前对于SEI溶解的基础认知仍然较为缺乏，为开发高效长寿命的钠离子电池带来了挑战。

文章要点

作者首先通过解耦SEI组分与电解液成分对SEI溶解度的影响，调控电解液盐浓度（低浓度0.2 M、传统浓度1M和高浓度4M）获得不同组分的SEI，进而在同一种电解液中研究不同组分SEI的溶解度。结合电化学定量、ICP定量和XPS表征发现，富含有机组分SEI的溶解度是富含无机组分SEI的3.2倍。

图1.设计策略：解耦SEI组分与电解液成分对SEI溶解度的影响

图2.元素分析探究不同组分SEI的溶解趋势

基于此发现，作者进一步开发了一种简易且高效的预先构筑不溶SEI的策略，即在高浓度电解液中对硬碳负极预处理，预先构筑富含无机组分的不溶SEI，以抑制循环过程中SEI的持续溶解和过度生长。该策略可以兼容商业电解液1 M NaPF₆ in PC，高载量HC||NaMn_0.33Fe_0.33Ni_0.33O₂全电池在900次循环后保持80.0%的高容量保留率，并实现了99.95%的高平均库仑效率，是目前钠离子全电池领域的最高记录之一。同时，预先构筑不溶SEI的全电池首周库伦效率提升了近10%，验证了该策略可有效抑制SEI过度生长，且提升了全电池的放电容量。作者进一步评估了该策略在其它电极和电解液中的优异性能，验证了该策略在钠离子电池中的普适性。

图3.预构不溶SEI实现高度可逆钠离子全电池

总结与展望

本工作系统地构建了SEI组分和SEI溶解度之间的量化关系，并由此开发了一种预先构筑不溶SEI的策略，实现了高效长寿命的钠离子全电池，提供了一种设计和构建稳定SEI以实现高性能二次电池的新方法。必赢bwin线路检测中心金艳副教授、朱嘉教授为文章的共同通讯作者，必赢bwin线路检测中心毕业生费敏飞、齐乐为文章的共同第一作者。该工作受到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、中央高校、江苏省特聘教授等项目的支持，并得到固体微结构物理国家重点实验室、关键地球物质循环前沿科学中心等平台的大力支持。

论文信息

Minfei Fei^†, Le Qi^†, Shujuan Han, Yue Li, Hanchen Xi, Zhichao Lin, Jingyang Wang, Caterina Ducati, Manish Chhowalla, Ramachandran Vasant Kumar, Yan Jin*, Jia Zhu*, Preformation of Insoluble Solid-Electrolyte Interphase for Highly Reversible Na-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202409719

DOI: 10.1002/anie.202409719

https://doi.org/10.1002/anie.202409719