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2024年5月8日，必赢bwin线路检测中心王晓君助理教授团队在Cell Press旗下期刊Joule上发表了题为“Hierarchical Design Enables Sufficient Activated CO₂ for Efficient Electrolysis of Bicarbonate to CO”的研究成果。

该研究系统探讨了如何在高电流条件下提高碳酸氢盐电解槽（BCE）中二氧化碳（CO₂）的还原法拉第效率（FE）。研究团队提出了一种分子水平和系统水平相结合的分层级设计策略，这种策略显著提升了BCE中CO₂还原的FE。此外，研究还成功地利用K₂CO₃与KHCO₃的相互转换直接耦合了模拟尾气中的碳捕获与转化，显著降低了CO₂转化过程的能耗。

论文的第一作者为必赢bwin线路检测中心硕士生申梦鑫和基立峣、加州大学洛杉矶分校博士生程东方。必赢bwin线路检测中心王晓君助理教授、朱嘉教授为论文的共同通讯作者。

随着社会经济的发展，CO₂过度排放引发的生态问题日益凸显，温室效应和极端气候事件威胁着全球生态环境和人类健康。在这一背景下，利用可再生电能将CO₂转化为高附加值产品的技术显得尤为重要，不仅可以减缓全球变暖，还有助于推动资源的循环利用和储存。

目前，电催化CO₂还原技术在减少CO₂排放方面取得了一定的进展，但其仍然依赖于高纯度的CO₂气体作为反应原料。然而，工业废气中的CO₂体积分数通常较低，这就需要在反应前对废气中的CO₂进行捕集和纯化，以实现高效的CO₂转化。目前最常用的CO₂捕获和释放方法是溶液吸收法，但在CO₂释放过程中的高能耗限制了其工业应用。

在这一挑战下，碳酸氢盐电解槽（BCE）技术为解决方案提供了新思路。BCE技术通过将KHCO₃溶液直接引入阴极电解槽，在电解槽内与阳极产生的质子结合，原位产生并还原CO₂，从而避免了CO₂加热释放的高能耗过程，显著降低了整个过程的能耗。尽管BCE技术在电流密度和产物选择性上已取得显著进展，但在一般工业应用所需的200 mA cm^-2电流密度下，效率仍不尽如人意，需要进一步提升以满足工业应用的要求。

作者发现在传统碳酸氢盐电解槽中，催化剂对于低浓度CO₂的吸附能力不强，电化学还原原位产生的OH^-也会阻碍CO₂向催化剂表面的传质，最终导致催化剂表面吸附活化的CO₂数量不充足，只能依靠分解水实现在大电流下的工作，是大电流下FE较低的主要原因。在该工作中，作者采用了一种分层级设计策略，在分子水平上选用了具有更强CO₂吸附能力的单原子催化剂 CoPc@CNT，在系统水平上，通过阴极电解质穿梭流动策略进一步促进了CO₂的传质，通过两种方法的结合，有效提升促进了CO₂在催化剂表面的吸附活化，从而大幅提升了大电流下碳酸氢盐电解槽的FE。

图1：碳酸氢盐电解槽（BCE）分层级设计策略示意图

图２：分子级策略－通过单原子催化剂（CoPc@CNT）增强对CO₂的吸附

图３：分子级策略应用于传统碳酸氢盐电解槽（BCE）

图４：系统级策略阴极电解质穿梭流动进一步促进CO₂传质

图５：分层级设计BCE的实际应用展示

该成果标志着碳酸氢盐电解槽电催化转化技术取得了重要进展，对于环境保护、资源利用和经济可持续发展具有重要意义，并有望应用于未来的碳减排工作。

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.04.006