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公司朱嘉教授、朱鹏臣助理教授与大连理工大学王敏焕副教授合作，于2024年4月17日在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Regulating the perovskite/_C60 interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells”的研究论文，提出一种基于三氟甲氧基-苯乙胺碘材料双功能插层，并将其作用于反型钙钛矿电池中的钙钛矿/富勒烯界面。该方案有效降低该界面处的非辐射复合损失，并重整不匹配的界面能级排列，将反型钙钛矿电池的转换效率提升至24.7%，且有效提升了器件在光照、湿度、高温等加速老化条件下的稳定性。

【研究背景】

作为一种新兴的太阳能光电转换技术，钙钛矿光伏具有高效率、低成本、易于制造的特点。相对于正型钙钛矿电池（n-i-p），反型结构（p-i-n）由于更低的制备成本和更高的器件稳定性而拥有广阔的商业应用前景。然而，反型电池中钙钛矿/富勒烯（C₆₀）界面处显著的非辐射复合损失和能级排列不匹配限制了器件的性能和长期稳定性。本文旨在该界面引入具有双功能的修饰材料，能够同时缓解非辐射损失和界面能级适配两个问题，并以此提升反型钙钛矿电池的转换效率和稳定性。

【图文解读】

作者首先对采用插层材料（target）和不采用插层材料（control）的钙钛矿膜层进行表征。X射线衍射（XRD）谱图显示，插层材料并未导致新相生成，说明该胺盐的引入并未形成低维钙钛矿相。稳态光致发光（PL）光谱则进一步证实了这个结论，control和target样品均只有一个788nm左右的发光峰，在500-650nm的范围内（此范围通常是低维钙钛矿的发光区间）没有探测到发光峰的存在。因此，以上数据说明，该材料是以分子的形式存在而非低维钙钛矿。此外，飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）和X射线光电子能谱（XPS）等数据表明，该插层材料仅存在于钙钛矿膜层表面，并未扩散至钙钛矿膜层的体相中去（图1）。

图1. 钙钛矿膜层的表面性质和元素分布

随后，作者对钙钛矿表界面的复合行为进行表征。作者采用稳态PL光谱和时间分辨的光致发光（TRPL）光谱对control和target条件下的钙钛矿膜层及钙钛矿/C₆₀界面进行表征。由图2可知，在仅有表面和形成界面的两种条件下，target的荧光强度和载流子寿命均得到了大幅增加。在该测试的激发强度下，光生载流子的复合以缺陷主导的复合路径为主，荧光强度和载流子寿命的增加，说明了插层材料对表面和界面存在的以缺陷主导的非辐射复合均有较强抑制作用。荧光量子产率（PLQY）和空间限制电荷（SCLC）的测试结果进一步证实了该结论。综上，三氟甲氧基-苯乙胺碘材料的引入，不仅对存在于钙钛矿表面的多种缺陷具有较强的钝化作用，并且在蒸镀C₆₀膜层形成界面后，还能够进一步降低界面缺陷态的形成。

图2. 钙钛矿膜层表面的载流子复合行为

紧接着，作者利用紫外光电子能谱（UPS）对control和target条件下，钙钛矿的界面能级进行了相应表征。由数据可知，插层材料的引入改变了钙钛矿表面的载流子特性，降低了少子——空穴的数量，因此可进一步减少光生载流子在界面的复合。此外，在target的情况下，钙钛矿和C₆₀材料的导带底更为靠近，电子在该界面的传输会更加高效。该结论也同时被原子力显微镜（AFM）和瞬态光电流（TPC）测试数据所证实（图3）。

图3. 钙钛矿电池界面能级排布和界面载流子动力学

最后，作者比较了control和target条件下的钙钛矿器件性能。由图4可知，target器件的平均开路电压（V_oc）约为1.142V，与control器件 (1.089V) 相比增加了约 53mV。Target器件在反扫描时平均效率为23.4%，最高效率为 24.7%，具体参数为：短路电流密度（J_sc）为 25.08mA /cm²，V_oc为1.146V，FF为85.53%。并且target器件表现出良好的运行稳定性，在一个太阳光强下最大功率点追踪（MPPT）超过600小时后效率没有表现出明显下降，而对照器件在MPPT超过330小时后效率仅保持初始值的约50%。以上这些结果均凸显了此插层材料在提高反型钙钛矿太阳能电池性能和稳定性，以及加速光伏行业商业化方面的潜力。

图4. 反型钙钛矿电池的性能及稳定性

【文章链接】

Regulating the perovskite/C₆₀ interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151403